Nghiên cứu sự hình thành mầm tinh thể SAPO-5 tại các nhiệt độ kết tinh khác nhau bằng các phổ trong dòng, ứng dụng làm chất nền cho xúc tác сrасking
Abstract
Trong những năm gần đây, các vật liệu rây phân tử dựa trên cơ sở aluminophotphat (AIPO4 -n) đã được tập trung nghiên cứu, chế tạo và bước đầu đi vào sử dụng, mở ra một giai đoạn mới trong lĩnh vực kỹ thuật rây phân tử không dựa trên cơ sở aluminosilicate (zeolit) [1 - 4]. (AIPO4-n) là một loại vật liệu vi xốp, có một số cấu trúc giống zeolit đã biết, còn phần lớn là cấu trúc mới lạ. Chúng được cấu tạo từ những đơn vị tứ diện AlO4 và PO4, liên kết với nhau bằng cầu oxy. Với các tính chất đặc trưng của rây phân tử, (AIPO4-n) có thể được sử dụng làm chất hấp phụ, chất trao đổi ion, chất nền, đặc biệt để làm chất xúc tác dị thể axit pha rắn, phục vụ trong ngành công nghệ lọc dầu, hóa dầu. Khả năng dễ dàng thay đổi cấu trúc bằng cách thay thế các kim loại hay dị nguyên tố vào khung mạng làm đa dạng thêm về các thành phần cấu tạo và cấu trúc, nâng cao tầm quan trọng của những vật liệu mới này trong quá trình xúc tác công nghiệp do khả năng hình thành nhiều dạng tâm hoạt tính sau quá trình biến tính.
Gần đây, Silico-aluminophotphat (SAPO) là vật liệu (AIPO4,-n) được biến tính bằng cách thế Sỉ vào khung mạng, đã được chú ý nhiều [34]. Khi Si được thế vào khung mạng sẽ làm xuất hiện các tâm hoạt tính và tăng độ bền nhiệt của vật liệu lên rất nhiều [9]. Các loại SAPO khi biến tính tiếp, có thể sử dụng để thúc đẩy phản ứng oxy hóa NO thành NO2 cũng là một xúc tác hiệu quả cho phản ứng phân hủy N2O ngay cả khi có mặt hơi nước và oxy (chính là quá trình xử lý khí thải động cơ [31, 34]). Ngoài ra, SAPO-5 có thể được sử dụng làm pha nền cho xúc tác cracking. Xúc tác cracking chỉ có khoảng 30 - 35% pha hoạt tính, còn lại là pha nền và chất mang. Trước đây, theo truyền thống, pha nền thường hay được sử dụng là nhôm oxit, aluminosilicat, cao lanh, đất sét... Tuy nhiên, một số phản ứng cracking với nguồn nguyên liệu cồng kênh như: dầu thực vật, cặn béo, sinh khối có những đặc thù riêng mà các chất pha nền truyền thống đó không phù hợp. Sử dụng vật liệu AIPO, SAPO biến tính làm pha nền thích hợp cho những phản ứng cracking nêu trên là mục tiêu của công trình nghiên cứu này.
References
2. Rey F., Sankar G., Thomas J.M., Barrett PA., Lewis D.W., Catlow C.R.A. 1995. Synchrotron-based method for the study of crystallization-templated formation of CoAIPO-5 catalyst. Chem. Mater. 7, p. 1435 - 1436.
3. Triantafyllidis, K. S.; Nalbandian, L; Trikalitis, Р М; Ladavos, A. K; Mavromoustakos, Т; Nicolaides, C. P, 2004. Structural, compositional and acidic characteristics of nanosized amorphous or partially crystalline ZSM-5 zeolite-based materials. Microporous and Mesoporous Materials, 75, p. 89.
4. Argauer, R. J.; Landolt, G. R., 1969. 3,702,886: US Patent.
5. Ovejero, G.; Grieken, R. V.; Uguina, M. A.; Serrano, D. P; Melero, 1996. J. A. Catalysis Letters, 41, p. 69.
6. Armaroli, T.; Bevilacqua, M.; Trombetta, M.; Milella, F.; Gutierrez, A.; Ramirez, J.; Notari, B.; Willey, R. J.; Busca, G. 2001. Applied Catalysis A: General, 216, p. 59.
7. Tuel, A. 1995. Zeolites, 15, p. 228.
8. Louis, B.; Kiwi-Minsker, L., 2004. Microporous and Mesoporous Materials, 74, p. 171.
9. Treacy, M. M. J.; Higgins, J. B., 2001. Collection of Simulated XRD Powder Patterns for Zeolites; 4th ed.; Elsevier.
10. Wendelbo R., Akporiaye D., Andersen A., Dahl IL.M., Mostad H.B., 1996. Applied Catalysis A: General 142, L197-L207.
11. Sang, S.; Chang, F.; Liu, Z.; He, C.; He, Y.; Xu, L., 2004. Catalysis Today, 93, p.729.
12. Freude, D.; Ernst, H.; Wolf, I. 1994. Solid State Nuclear Magnetic Resonance, 3, p. 271.
13. Peeters, M. P. J.; Kentgens, A. P. M., 1997. A 27Al MAS, MQMAS and off-resonance nutation NMR study of aluminium containing silica-based sol-gel materials. Solid State Nuclear Magnetic Resonance, 9, p. 203.
14. Okada, K.; Tomita, T.; Kameshima, Y.; Yasumori, A.; MacKenzie, K. J. D., 1999. Journal of Colloid and Interface Science, 219, p. 195.
15. Prakask, A. M.; Hartmann, M.; Zhu, Z.; Kevan, L., 2000. Journal of Physical Chemistry B, 104, p. 1610.
16. Tan, J.; Liu, Z.; Bao, X.; Liu, X.; Han, X.; He, C.; Zhai, R., 2002. Crystallization and Si incorporation mechanisms of SAPO-34. Microporous and Mesoporous Materials, 53, p. 97.
17. Freude, D.; Ernst, H.; Hunger, M.; Pfeifer, H., 1988. Chemical Physics Letters, 143, p. 477.
18. Lonyi, F; Valyon, 2001, J. Microporous and Mesoporous Materials, 47, p. 293.
19. Weyda H., Lechert H., 1990. Zeolites 10, p. 251 - 258.
20. Davies A.T, Sankar G., Catlow C.RA., Clark S.M., 1998. J. Materials Research - Proceedings of 12th International Zeolite Conference p. 1671 - 1678.
21. Salker,A.V.; Weisweiler, W., 2000. Applied Catalysis A: General, 203, p. 221.
22. NewalkarB.L.,Kamath B.V., Jasra R.V.,BhatS.G.T.,1997.Zeolites p.286- 290.
23. Inui, T.; Matsuba, K.; Tanaka, Y., 1995. Catalysis Today, 23, p. 317.
24. Marchese L., Chen J., Thomas J.M., Salvatore C., Zecchina A., 1994. J. Phys. Chem. 98, p. 13350 - 13356.
25. Sankar G., Thomas J.M., Chen J., Wright P.A., Barrett PA., Greaves G.N., Catlow C.R.A. 1995. Nuclear instruments and methods in physics research B. 97, p. 37 - 40.
26. Kubelkova L, Cejka J., Novakova J., Bosacek V., Jirka I., Jiru P., 1989. Studies in Surface Science and Catalysis 49, p. 1203.
27. Karge H.G., Laniecki M., Ziolek M., Onyestyak G., Kiss A., Kleinschmidt P., Siray M. 1989. Studies in Surface Science and Catalysis 49, p. 1327.
28. Akolekar D.B. 1998. Applied Catalysis A: General 171, p. 261 - 272.
29. Urbina de Navarro C., Machado F., Lopez M., Maspero D., Perez-Pariente J. 1995. Zeolites 15, p. 157-163.
30. Norby P,, Hanson J.C. 1998. Catalysis Today 39, p. 301 - 309.
31. Cheng C. -F., He H., Klinowski J., 1995. J. Chem. Soc. Faraday Transactions 91,21, p. 3995 - 3999.
32. Canesson I., Arcon I., Caldarelli S., Tuel A. 1998. On Microporous and Mesoporous Materials 26, p. 117 - 131.
33. Lewis D.W., Catlow C.R.A., Thomas J.M. 1996. Chemistry of Materials 8,5, p. 1112-1118.
34. Meier W.M., Olson D.H., Baerlocher Ch. 1996. Atlas of Zeolite Structure Types – 4th Edn. Elsevier Publications.
35. Bennett J.M., Marcus B.K. 1990. Innovation in Zeolite Materials Science 269 - 279, Ed. PJ. Grobet et al., Elsevier Science Publishers.
36. Solomons T.W.G. 1988. Organic Chemistry 4th Edn. J. Wiley and Sons Ltd.
37. Garcia-Carmona J., Rodriguez-Clemente R, Gomez-Morales. 1998. J. Advanced Materials 10, 1, 46-50.
38. Liu Z., Xu W., Yang G., Xu R. 1998. New insights into the crystallization mechanism of microporous AlPO4-21. Microporous and Mesoporous Materials 22, p. 33 - 41.
39. Montes C., Davis M.E., Murray B., Narayana M. 1990. J. Phys. Chem. 94, p. 6425 - 6430.
40. Uytterhoeven M.G., Schoonheydt R.A. 1992. Proceedings 9th International Zeolite Conference p. 329 - 336.
1. The Author assigns all copyright in and to the article (the Work) to the Petrovietnam Journal, including the right to publish, republish, transmit, sell and distribute the Work in whole or in part in electronic and print editions of the Journal, in all media of expression now known or later developed.
2. By this assignment of copyright to the Petrovietnam Journal, reproduction, posting, transmission, distribution or other use of the Work in whole or in part in any medium by the Author requires a full citation to the Journal, suitable in form and content as follows: title of article, authors’ names, journal title, volume, issue, year, copyright owner as specified in the Journal, DOI number. Links to the final article published on the website of the Journal are encouraged.
