Ảnh hưởng của đặc điểm hình thái đến hoạt tính của hệ xúc tác CuO/ZnO/Al2O3 trong quá trình tổng hợp methanol từ hỗn hợp H2/CO2
Tóm tắt
Trong nghiên cứu này, các hệ xúc tác CuO/ZnO/Al2O3 (30:30:40) đã được tổng hợp bằng 3 phương pháp khác nhau để sử dụng cho phản ứng tổng hợp methanol từ hỗn hợp H2/CO2 (75:25) trên hệ thống xúc tác tầng cố định. Kết quả phân tích nhiễu xạ tia X và phân tích Rietveld Refi nement cho thấy các hệ xúc tác được tổng hợp có cùng cấu trúc và tỷ lệ thành phần các pha tinh thể. Tuy nhiên, hoạt tính xúc tác trong phản ứng tổng hợp methanol rất khác nhau về độ chọn lọc các sản phẩm hữu cơ và độ chuyển hóa CO2 thành methanol. Qua các nghiên cứu về các đặc điểm hình thái xúc tác (hấp phụ N2 và ảnh hiển vi điện tử quét), nhóm tác giả nhận thấy các thành phần CuO-ZnO được phát triển tốt trên alumina đóng vai trò quyết định hoạt tính tổng hợp methanol. Nghiên cứu cũng cho thấy sự khác biệt rất nhỏ giữa các phương pháp tổng hợp có thể dẫn đến sự khác biệt rất lớn về hoạt tính xúc tác của sản phẩm thu được.
Các tài liệu tham khảo
Shin-ichiro Fujita, Shuhei Moribe, Yoshinori Kanamori, Nobutsune Takezawa. Preparation of a coprecipitated Cu/ZnO catalyst for the methanol synthesis from CO2 - effects of the calcination and reduction conditions on the catalytic performance. Applied Catalysis A: General, 2001; 207(1 - 2): p. 121 - 128.
Jamil Toyir, Pilar Ramírez de la Piscinaa, José Luis G Fierrob, Narcís Homs. Highly effective conversion of CO2 to methanol over supported and promoted copper-based catalysts: influence of support and promoter. Applied Catalysis B: Environmental, 2001; 29(3): p. 207 - 215.
Jingang Wu, Masahiro Saito, Hirotaka Mabuse. Activity and stability of Cu/ZnO/Al2O3 catalyst promoted with B2O3 for methanol synthesis. Catalysis Letters. 2000; 68(1): p. 55 - 58.
L.Sunggyu. Methanol synthesis from syngas. Handbook of Alternative Fuel Technologies 2007, CRC Press. p. 297 - 321.
G.A.Olah, A.Goeppert, G.K.Prakash. Chemical recycling of carbon dioxide to methanol and dimethyl ether:
From greenhouse gas to renewable, environmentally carbon neutral fuels and synthetic hydrocarbons. The Journal of Organic Chemistry. 2008; 74(2): p. 487 - 498.
S.K.Hoekman et al. CO2 recycling by reaction with renewably-generated hydrogen. International Journal of
Greenhouse Gas Control. 2010; 4(1): p. 44 - 50.
P.C.K.Vesborg et al. Transient behavior of Cu/ZnObased methanol synthesis catalysts. Journal of Catalysis. 2009; 262(1): p. 65 - 72.
Lưu Cẩm Lộc và nnk. Ảnh hưởng của phương pháp điều chế đến tính chất của xúc tác CuO/ZnO/Al2O3 (2:1:6) cho quá trình tổng hợp dimethyl ether từ khí tổng hợp. Tạp chí Hóa học. 2009; 47(6A): p. 150 - 157.
K.Hashimoto et al. Materials for global carbon dioxide recycling. Corrosion Science. 2002; 44(2): p. 371 -
J.Liu, et al. Surface active structure of ultra-fine Cu/ZrO2 catalysts used for the CO2 + H2 to methanol reaction.
Applied Catalysis A: General. 2001; 218(1 - 2): p. 113 - 119.
M.M.Günter et al. Implication of the microstructure of binary Cu/ZnO catalysts for their catalytic activity in methanol synthesis. Catalysis Letters. 2001. 71(1 - 2): p. 37 - 44.
J.D.Grunwaldt et al. In situ investigations of structural changes in Cu/ZnO catalysts. Journal of Catalysis. 2000; 194(2): p. 452 - 460.
Nan-Yu Topsøe, Henrik Topsøe. On the nature of surface structural changes in Cu/ZnO methanol synthesis catalysts. Topics in Catalysis. 1999; 8(3 - 4): p. 267 - 270
Son-Ki Ihm, Young-Kwon Park, Jong-Ki Jeon, Kwang-Cheon Park, Dong-Keun Lee. A study on methanol synthesis through CO2 hydrogenation over copper-based catalysts. Studies in Surface Science and Catalysis. 1998; 114: p. 505 - 508.
Le Phuc Nguyen et al. NOx removal efficiency and ammonia selectivity during the NOx storage-reduction
process over Pt/BaO(Fe, Mn, Ce)/Al2O3 model catalysts. Part II: Influence of Ce and Mn‚ Ce addition. Applied Catalysis B: Environmental. 2011; 102(3): p. 362 - 371.
Le Phuc Nguyen et al. Influence of Mn and Fe addition on the NOx storage - Reduction properties and SO2 Poisoning of a Pt/Ba/Al2O3 model catalyst. Topics in Catalysis. 2009; 52(13): p. 1771 - 1775.
Le Phuc Nguyen et al. Catalytic removal of NOx by direct decomposition pathway in the presence of an excess of oxygen over MnOx/BaO/Al2O3 model catalyst. Journal of Chemistry. 2011; 49(5AB): p. 408 - 414.
J.P.Brunelle. Preparation of catalysts by adsorption of metal complexes on mineral oxides. Studies in Surface
Science and Catalysis. 1979; 3: p. 211 - 232.
K.D.M.Harris, M.Tremayne, B.M.Kariuki. Contemporary advances in the use of powder X-ray diffraction for structure determination. Angewandte Chemie International Edition. 2001; 40(9): p. 1626 - 1651.
L.B.McCusker et al. Rietveld refinement guidelines. Journal of Applied Crystallography. 1999; 32(1): p. 36 - 50
1. Tác giả giao bản quyền bài viết (tác phẩm) cho Tạp chí Dầu khí, bao gồm quyền xuất bản, tái bản, bán và phân phối toàn bộ hoặc một phần tác phẩm trong các ấn bản điện tử và in của Tạp chí Dầu khí.
2. Bằng cách chuyển nhượng bản quyền này cho Tạp chí Dầu khí, việc sao chép, đăng hoặc sử dụng một phần hay toàn bộ tác phẩm nào của Tạp chí Dầu khí trên bất kỳ phương tiện nào phải trích dẫn đầy đủ, phù hợp về hình thức và nội dung như sau: tiêu đề của bài viết, tên tác giả, tên tạp chí, tập, số, năm, chủ sở hữu bản quyền theo quy định, số DOI. Liên kết đến bài viết cuối cùng được công bố trên trang web của Tạp chí Dầu khí được khuyến khích.
